1，关联按钮上的Key事件
在按钮上的keypress，keydown，keyup事件必须要获得焦点，键盘上的键才能有效。
private void btnEnter_KeyDown(object sender, KeyEventArgs e)
{
if (e.KeyCode == Keys.Enter)//如果输入的是回车键
{
this.btnEnter_Click(sender, e);//触发button事件
}
}
只有btnEnter获得焦点后，回车才有效。//PS：貌似按钮获得焦点后，会自己响应回车
2，窗体上的Key事件
private void frm_test_KeyPress(object sender, KeyPressEventArgs e)
{
if ((Keys)e.KeyChar == Keys.Escape) {
buttonESC_Click(sender,e);
}
}
这个时候发现，按键盘上的Esc键还是没有反应。
还需要在窗体上注册控件的键盘事件，把窗体的KeyPreview属性设置成 true；
3，还有一种更简单的方法。网上搜的，还没有测试，不知道是否可行。
Winform中的按钮要响应回车事件，是很简单的事情！只要设置窗体中的属性设置一下就可以了！
比如有登录窗体（Form_Login），包含有两个按钮登录 （btnLogin）和退出（btnExit），想要登录 （btnLogin）响应回车键，则设置窗体（Form_Login）的属性AcceptButton为btnLogin即可！即Form_Login.AcceptButton=btnLogin;
同样道理，设置窗体（Form_Login）的属性CancelButton为btnExit，就可以响应Esc键了！即Form_Login.CancelButton=btnExit;
很简单！
如果还是不明白应该加在什么地方，我就举例说明一下：
private void Form3_Load(object sender, EventArgs e)
{
Form_Login.AcceptButton = btnLogin;//btnLogin是登陆按钮
Form_Login.CancelButton = btnExit;//btnExit是退出按钮
}